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國家自然科學基金重點資助項目成果簡介 ——室內半揮發性有機物污染控制中的關鍵工程熱物理問題研究
發表時間:2017-03-17 15:50:31 作者:本站編輯 來源: 本站原創

人一生90%以上的時間在室內(包括交通工具等封閉和半封閉環境)度過,人體空氣攝入質量占物質(水、食物和空氣)攝入總質量的75%以上,室內空氣質量對人的健康非常重要。近年來瑞典、美國等發達國家的研究者發現,人群對半揮發性有機物(SVOC)的暴露是引發哮喘過敏癥、不孕不育、糖尿病和內分泌干擾等現代疾病的重要原因。根據世界衛生組織對有機物的分類原則,SVOC是指沸點在240-400°C范圍內的有機物,其飽和蒸氣壓低,極易被懸浮顆粒物、灰塵以及各種材料表面(包括人體皮膚和衣服)吸附或吸收。我國一些室內典型SVOC如增塑劑和阻燃劑等的消費和生產均居全球首位,引發的室內SVOC污染和健康危害比發達國家更嚴重。因此,在我國開展室內SVOC污染控制研究尤為重要。

室內環境SVOC暴露與健康風險的有效控制涉及一系列亟待深入認識工程熱物理基礎問題,其中部分與生命科學交叉。它們主要聚焦在:SVOC源匯特性的測定方法和影響機理,暴露途徑及其貢獻率的確定,致病機理和健康風險評估,以及綜合控制原理和方法。這些重要基礎問題的相互關系如下圖所示,它們的解決將為室內SVOC污染的有效控制提供科學依據和理論基礎。

 

圖1. 室內SVOC污染控制中關鍵問題的相互關系

控制室內環境SVOC污染的首選方法是源頭控制。而欲對實際條件下SVOC的源頭散發狀況進行評價和控制,首先需準確測定室內SVOC源材料(如含大量增塑劑的乙烯基地板以及含大量阻燃劑的聚氨酯泡沫)的散發特性。目前國際上已有測定SVOC源散發特性的方法通常需要一周甚至半年以上,且測試誤差難以評估,無法滿足我國進行大量測定室內材料和物品SVOC源散發特性的需求。項目組通過分析造成已有方法時間長、誤差大的原因,建立了一種準確、便捷測定SVOC源散發特性的新方法:固相微萃取(SPME)-密閉艙法。首次將SPME技術用于測試SVOC的特性參數,克服了密閉艙中SVOC氣相濃度采樣難的問題,成功地將測試時間縮短至幾個小時以內,且保證了極高的測試精度(相對誤差可小于5%)。項目組還以聚氯乙烯(PVC)地板中的增塑劑DEHP(鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯)為對象,揭示了溫度和SVOC含量對散發特性的影響機理:溫度對SVOC源散發特性的影響符合克勞修斯-克拉貝拉方程;由于SVOC的含量對SVOC散發時的蒸發焓幾乎沒有影響,當SVOC質量分數小于10%時,SVOC的散發過程符合亨利定律;當SVOC質量分數大于50%時,散發過程符合拉烏爾定律。

室內SVOC可通過口入、皮膚、呼吸三種暴露途徑進入人體。SVOC的暴露評估是其健康風險評價和控制的基礎。在現有研究中,SVOC皮膚暴露經常被忽略,但缺乏相應的科學依據。項目組招募了受試者,測試了五種增塑劑(典型室內SVOC污染物)在他們身體各部位皮膚表面的濃度(用于估算SVOC人體皮膚暴露量)以及這些增塑劑在人體中的代謝產物在尿液中的濃度(用于估算SVOC人體總暴露量)。發現對于這些增塑劑,皮膚暴露對總暴露的貢獻率可高達10%-30%;還發現有衣服覆蓋的部位SVOC皮膚表面濃度低于裸露皮膚表面的濃度,說明勤換洗衣服可有效減弱SVOC的皮膚暴露。為此,項目組建立了SVOC皮膚暴露評估模型,綜合考慮了SVOC在衣服和皮膚中的擴散傳質過程,可準確評估實際情況下SVOC的皮膚暴露量。

室內環境中的懸浮顆粒物,灰塵等會吸附大量SVOC,因此顆粒物與SVOC之間的相互作用在SVOC室內傳輸以及人體暴露過程中扮演著十分重要的角色。已有研究中對于氣相SVOC與顆粒物間的相互作用過程能否瞬間達到平衡狀態存在較大分歧,在什么條件下必須考慮動態傳質作用或可以使用瞬態平衡關系尚不明確。項目組建立了描述氣相SVOC與顆粒物之間的動態傳質模型,通過分析發現,使用動態模型描述SVOC與顆粒物間的相互作用過程更準確:對直徑為2.5μm的顆粒物,若使用瞬態平衡模型預測顆粒相DEHP濃度的偏差達114%。在此基礎上,建立了室內SVOC多相、多途徑暴露量計算模型,可對室內人員的SVOC暴露及健康風險進行評估。若SVOC的吸附性較弱,氣相SVOC的呼吸暴露和皮膚暴露對于成人是主要暴露途徑;隨著SVOC吸附性的增強,降塵相SVOC的口入暴露、顆粒相SVOC的呼吸和皮膚暴露的重要性逐漸增加。以北京居民為例,模擬結果表明約超過20%的人口對DEHP和多種多環芳烴的暴露所致的癌癥風險增量超出了美國環保署(USEPA)給出的限值,需予以足夠的重視。

公共衛生領域的研究對SVOC導致的人體疾病已有初步認識,但大多尚限于SVOC外暴露濃度與疾病間的相關性,缺乏機理層次的認知。項目組采用毒理學方法,以小鼠為對象,研究了SVOC的致病機理及其劑量-效應關系。結果表明,典型室內SVOC污染物DEHP(最常用增塑劑)可引發過敏性哮喘,其致病機理為通過免疫佐劑的作用,導致氣管表面炎癥性增生、部分肺泡消失、粘液堵塞氣道;DEHP還可導致神經細胞損傷,其致病機理為通過氧化應激和氧化損傷作用,使神經細胞突出數目減少,神經纖維縮短,最終造成神經元的損傷。此外,一些新型增塑劑(號稱“綠色增塑劑”)也可能有不良健康效應,例如常用于代替DEHP的DINP可誘發小鼠產生認知能力障礙和焦慮癥、DIDP可致過敏性皮炎。

由于通風稀釋對降低室內揮發性有機物(簡稱VOC,如甲醛、苯等)濃度的效果良好,人們自然會想:對于SVOC,通風的效果會如何呢?目前還缺乏相關研究,主要原因是SVOC在室內的傳輸特性比VOC復雜得多:SVOC極易被顆粒物、建筑圍護結構以及室內各種表面吸附;通風也會對室內懸浮顆粒物的濃度造成影響,從而影響室內SVOC濃度。基于質量守恒定律,并考慮SVOC與顆粒物間的動態傳質過程、顆粒物動力學特性(穿透、沉降、再懸浮),項目組建立了評價通風對室內SVOC濃度影響的模型。以北京霧霾天氣為例研究了通風對室內SVOC濃度的影響,結果發現:增大通風可以降低室內SVOC濃度,但效果與VOC相比小得多:當房間換氣次數從0.6 h-1增加三倍至1.8 h-1時,室內平均SVOC濃度降低37%,而室內平均甲醛濃度可降低65%;但關窗會增大室內SVOC的濃度,此時使用空氣凈化器去除室內懸浮顆粒物有助于降低室內SVOC濃度。

本項目由清華大學建筑技術科學系張寅平教授研究團隊和華中師范大學生命科學學院楊旭教授研究團隊合作完成,起止年限為2012年1月-2016年12月。項目組已發表SCI國際期刊論文56篇,包括傳熱傳質、(室內)環境和毒理學領域國際頂級期刊Int. J. Heat Mass Tran.(影響因子2.86,1篇)、Environ. Health Persp.(影響因子8.44,1篇)、Appl. Catal. B(影響因子8.33,1篇)、Environ. Sci. Technol.(影響因子5.39,8篇)和Indoor Air(影響因子4.33,5篇);申報發明專利5項,其中2項獲授權;培養博士9名、碩士16名。

本項目成果得到國內外同行的關注和認可。項目負責人張寅平于2014年和2016年兩次應邀在室內空氣領域最權威、千余人參會的國際會議Indoor Air上做大會特邀報告,作為學術帶頭人成功申請國家自然科學基金創新群體項目,擔任主任的“室內空氣質量評價與控制北京市重點實驗室”在2015年7月獲批準。陳群教授成功申請國家自然科學基金優秀青年科學基金項目,并于2016年獲評教育部“長江學者獎勵計劃”青年學者。華中師范大學團隊獲2016年度湖北省科技進步二等獎。項目組成員莫金漢副教授于2016年獲室內空氣領域37歲以下青年學者最高榮譽“雅格魯獎(Yaglou Award)”,系該獎項自90年代設置以來的第八位獲得者(三年評一次)。多位研究生分獲博士研究生國家獎學金(3人次)、清華大學特等獎學金(1人次)、國內外學術會議優秀論文(5人次)等獎勵。


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